ACS Catal. : 高選擇性二氧化碳電還原鈣鈦礦結構氧化銅製備甲烷

ACS Catal. : 高選擇性二氧化碳電還原鈣鈦礦結構氧化銅製備甲烷

DOI: 10.1021/acscatal.0c00847

Title: Highly Selective Carbon DioxideElectroreduction on Structure-Evolved Copper Perovskite Oxide toward MethaneProduction


摘要:

電化學二氧化碳(CO2)轉化是人類社會實現碳循環平衡的重要途徑。 然而,高效的電催化劑是決定 CO2選擇性轉化為有價值產品的關鍵。本文報道了一種高效的 La2CuO4鈣鈦礦型電化學 CO2還原催化劑。 在 -1.4 V (vs RHE)的鈣鈦礦催化劑上,甲烷的法拉第效率高達56.3% ,部分電流密度為117 mAcm-2。 結果表明,La2CuO4鈣鈦礦在陰極 CO2還原過程中同時發生結構演化。理論研究進一步揭示了 Cu / La2CuO4界面的出現解釋了 CO2甲烷化行為。 本工作為大氣 CO2甲烷化反應提供了一種有效的鈣鈦礦型電催化劑,為能源相關技術催化反應中預催化劑的結構演化和表面重構提供了有價值的理解。


圖文導讀:

ACS Catal. : 高選擇性二氧化碳電還原鈣鈦礦結構氧化銅製備甲烷

Keypoint 1:電催化劑形貌表徵


ACS Catal. : 高選擇性二氧化碳電還原鈣鈦礦結構氧化銅製備甲烷

Keypoint 2:電催化劑ECR催化性能表徵(-1.4 V (vs RHE)的鈣鈦礦催化劑上,甲烷的法拉第效率高達56.3% ,部分電流密度為117 mAcm-2。)


ACS Catal. : 高選擇性二氧化碳電還原鈣鈦礦結構氧化銅製備甲烷

Keypoint 3:電催化劑中Cu顆粒原位形成的顯微學證據

ACS Catal. : 高選擇性二氧化碳電還原鈣鈦礦結構氧化銅製備甲烷

Keypoint 4:電催化劑中Cu顆粒原位形成的光譜學證據(界面的形成更加有利於電子的傳輸和CO2吸附量的增加)


ACS Catal. : 高選擇性二氧化碳電還原鈣鈦礦結構氧化銅製備甲烷

Keypoint 5:DFT計算結果顯示界面的形成更加有利於關鍵中間體的吸附和限速步驟能壘的降低


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